Étude de premier-principes de la structure électronique des matériaux à base de carbone sous haute pression.
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Date
2020-10-27
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Abstract
Résumé (en Français) :
Le comportement structural et dynamique de dix-sept polymorphes solides du composé de CO2 non moléculaire a été évalué en utilisant la méthode des ondes planes augmentées avec linéarisation et potentiel total (FP-LAPW) dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle de la densité au sein de l'approximation généralisée du gradient (GGA-PBEsol).
Nous avons montré la présence d'un composé de CO2 solide non moléculaire stable, qui a la phase pyrite Pa3 ̅ comme la phase la plus stable du point de vue énergétique. La phase pyrite Pa3 ̅ du composé CO2 sous pression subit une transition de phase vers la phase rutile P4_2/mnm à P ≈ 5 GPa, tandis que la phase Pnnm s'est avérée dynamiquement instable. De plus, la phase α-cristobalite P4_1 2_1 2 s'est avérée dynamiquement instable avec des modes imaginaires dans les courbes de dispersion des phonons. Nous avons montré que la phase I4 ̅2d existe à P ≈ 11 GPa et subit une transition de phase vers la phase tétragonale P4 ̅m2 à une pression élevée de P ≈ 186 GPa. Ainsi, le chemin de transition pour le dioxyde de carbone (CO2) solide non moléculaire est donné comme indiqué ci-dessous.
Pa3 ̅→┴(3.5 GPa) Pnnm→┴(7.7 GPa) P4_2/mnm→┴(11 GPa) I4 ̅2d→┴(168 GPa) P4 ̅m2
Les mots clés : La théorie fonctionnelle de la densité (DFT); Transition de phase; Phonon; Thermodynamique; dioxyde de carbone.
Abstract (en Anglais) :
The structural and dynamical behaviour of seventeen solid polymorphs of the non-molecular CO2 compound was evaluated using the full potential linear augmented plane wave method (FP-LAPW) in the framework of density functional theory within the generalized gradient approximation (GGA-PBEsol).
We showed the presence of a stable non-molecular solid CO2 compound, which has the Pa3 ̅ phase as the most energetically stable phase. The Pa3 ̅ phase of the CO2 compound under pressure undergoes a phase transition to the rutile P4_2/mnm phase at P ≈ 5 GPa, while the Pnnm phase was found to be dynamically unstable. Also, the α-cristobalite P4_1 2_1 2 phase was found to be dynamically unstable with imaginary modes in the phonon dispersion curves. We showed that the I4 ̅2d phase exists at P ≈ 11 GPa and undergoes a phase transition to the tetragonal P4 ̅m2 phase at a high pressure of P ≈ 168 GPa Thus, the transition path for the non-molecular solid CO2 is given as shown below:
Pa3 ̅→┴(3.5 GPa) Pnnm→┴(7.7 GPa) P4_2/mnm→┴(11 GPa) I4 ̅2d→┴(168 GPa) P4 ̅m2
Keywords: Density functional theory (DFT); Phase transition; Phonon; Thermodynamic; Carbon dioxide.
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Doctorat en Sciences
